近日，生物质化学工程与机能材料团队在掺杂炭材料催化领域取得新进展在掺杂炭材料催化领域取得新进展，相关研究成果以“Fabrication of P Doped Porous Carbon Catalysts, with Inherent N Functionality, from Waste Peanut Shells and Their Application in the Metal-Free Aerobic Oxidation of Alcohols”为题发表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering (影响因子: 9.224)上，论文第一作者为材料工程学院2019级硕士生尹铸，团队卢贝丽副教授为通讯作者，福建农林大学为第一作者单位和通讯作者单位。

醇的选择性氧化是精细化工领域的重要反应之一。相应的产品（醛类、酮类和羧酸类）被认为是制造香料、聚合物和药物的重要精细化学品或中间体。多孔炭材料具有发达的孔隙结构、优良的结构稳定性，有望成为醇的选择好氧氧化的有效非均相催化剂。碳基质中不同杂原子的共掺杂是提高多孔炭材料催化活性的有效方法。得益于掺杂原子之间的协同效应，共掺杂策略对提高非金属炭材料的催化性能起到重要作用。然而，传统的共掺杂多孔炭的合成常常需要使用昂贵的试剂，额外添加掺杂试剂等。因此，寻找一种可行的合成方法，从低成本、含N的可再生前驱体出发制得自掺杂氮/磷掺杂多孔炭，是开发醇选择性氧化催化剂的有效策略。本文提出以价廉易得的废弃花生壳为原料，以磷酸为活化剂和磷源，采用简单的混合热解工艺合成一系列自掺杂氮/磷掺杂多孔炭材料 PNC-T（T 为炭化温度），并对PNC-T 催化苯甲醇（BA）选择性氧化为苯甲醛（BAD）的性能进行了系统研究。PNC-T 对BA转化为BAD的选择性好氧氧化表现出比单一元素掺杂炭材料更优异的催化性能。热解温度为800℃制得的PNC-800，在120℃和1 bar氧气压力下催化BA氧化，可以实现100%的BA转化率和99.7%的BAD选择性，TOF值可达2.49×10^-3 ·mol·g^-1 ·h^-1。基于对照实验和 EPR分析，推测 PNC-800 催化 BA 选择性氧化可能经历了自由基和非自由基途径的协同机制。此外，所制备的 PNC-800 催化剂对多种醇类表现出良好的催化活性。这项工作为将生物质废弃物转化为具有高效催化活性的掺杂多孔炭材料提供了一种有效策略。

  研究工作得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金和南平市资源产业科技创新联合资助项目等项目的支持。

全文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c06692